Sự lắp ráp tự phát của một lớp phân tử đơn lẻ tại các mặt phân cách thường được gọi là quá trình tự lắp ráp hai chiều. Một trong những ví dụ phổ biến của các tập hợp như vậy là các lớp đơn lớp Langmuir-Blodgett và lớp đa lớp của surfactant. Các phân tử hoạt động không bề mặt cũng có thể lắp ráp thành các cấu trúc có trật tự. Các bằng chứng trực tiếp ban đầu cho thấy rằng các phân tử hoạt động không bề mặt có thể tập hợp thành các cấu ​​trúc bậc cao hơn tại các bề mặt rắn ra đời cùng với sự phát triển của kính hiển vi quét đường hầm.[20] Ngày nay, việc thiết kế các phân tử và điều kiện dẫn đến sự hình thành các kiến ​​trúc tinh thể cao được coi là một dạng kỹ thuật tinh thể 2D ở mức độ nano .[21]